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22 septembre 2014

En utilisant une combinaison d’outils théoriques et expérimentaux, nous avons élucidé les propriétés uniques de nanofils supramoléculaires de triarylamines, et en particulier leur cinétique de formation à partir d’un mécanisme de polymérisation supramoléculaire contrôlé par la production de radicaux.  Une corrélation par AFM, SAXS et modélisation moléculaire a permis de déterminer un empilement en « flocon de neige » au sein d’une double colonne fibrillaire et impliquant un processus de p-stacking avec alternance de chiralité moléculaire. Le processus de polymérisation et la cinétique de formation des radicaux a été étudié par spectroscopie UV-Vis, RMN et RPE. Tous ces résultats expérimentaux ont pu être décrits par des modèles théoriques qui démontrent un processus de nucléation-croissance, suivit d’une cinétique non-classique impliquant un processus d’auto-réplication fibrillaire. L’approche hiérarchique proposée permet de fournir un outil général pour l’étude cinétique de nombreux auto-assemblages fibrillaires, y compris au sein de systèmes biologiques.

 

Supramolecular Self-Assembly and Radical Kinetics in Conducting Self-Replicating Nanowires
Nyrkova, I ; Moulin, E ; Armao, J.J. ; Maaloum, M ; Heinrich, B ; Rawiso, M ; Niess, F ; Cid, J-J ; Jouault, N ; Buhler, E ; Semenov, A.N. ; Giuseppone, N.
ACS Nano 20148, 10111-10124.